Актуальность работы. В последние десятилетия большое внимание уделяется конструированию, изготовлению и изучению свойств наноструктур и наноструктурированных материалов. Это связано, главным образом, с очевидной тенденцией к миниатюризации электронных приборов.Кроме того, использование наноструктур обеспечивает широкие возможности для создания принципиально новых приборов, поскольку электронные свойства наноструктур, как правило, сильно отличаются от свойств образующих их материалов в объемной фазе. На сегодняшний день наноструктуры уже находят свое применение в опто- и нано- электронных устройствах, в медицине, в химической промышленности и других областях [1]. Поэтому получение информации о структурных особенностях и физических свойствах создаваемых наноструктур и наноматериалов является актуальной задачей. Ее решение, в свою очередь, требует создания информативных методик нанодиагностики, обеспечивающих проведение исследований свойств нанообъектов с нанометровым пространственным разрешением. Одним из наиболее перспективных методов исследования нанообъектов на сегодняшний день является атомно-силовая микроскопия (АСМ) [2]. Методы АСМ основаны на измерении сил, возникающих между кончиком зонда и поверхностью образца. В зависимости от природы этих сил методики АСМ позволяют исследовать как локальные особенности рельефа поверхности, так и физические свойства материалов (распределение магнитных и сегнетоэлектрических доменов, потенциал поверхности, области накопления заряда,  особенности проводимости и др.) с нанометровым пространственным разрешением.

Проводимость является важнейшей характеристикой многих современных приборов микроэлектроники и во многом определяется особенностью проводимости наноструктурированных материалов, входящих в состав данного прибора. В настоящей работе методами АСМ с нанометровым разрешением исследуются особенности локальной проводимости таких наноструктурированных материалов как, полимерные протонпроводящие мембраны водородных топливных элементов, тонкие сегнетоэлектрические пленки, пленки high-k диэлектриков. Выбор таких объектов исследования обусловлен следующими обстоятельствами.

Исследования протонпроводящих мембран водородных топливных элементов связано с актуальной проблемой создания небольших, достаточно мощных и экологически чистых источников электроэнергии. В качестве таких источников возможно применение воздушно-водородных топливных элементов (ТЭ) [3]. Работа воздушно-водородных ТЭ основывается на протекании электрохимической реакции окисления водород в присутствии Pt катализатора. Эффективность ТЭ определяется, главным образом, качеством протонпроводящей мембраны и композитными каталитическими слоями, прилегающими к мембране. Эти слои неоднородны по своему составу и, следовательно, обладают неоднородной локальной проводимостью. Поэтому применение методов АСМ для диагностики свойств таких поверхностей актуально и вполне оправдано.

Не менее актуальной является проблема создания энергонезависимой ячейки памяти на базе сегнетоэлектрических твердых растворов цирконата- титаната свинца PbZrxTi1-xO3 (PZT), обладающих высокими значениями пьезоэлектрического коэффициента и спонтанной поляризации. В тонких (порядка несколько десятков нанометров) поликристаллических и эпитаксиальных PZT пленках, заключенных между двумя электродами (ячейка памяти), могут возникать большие токи утечки, которые при считывании будут нивелировать эффект переключения поляризации [4]. Изучение процессов протекания тока, происходящих на границах зерен внутри тонких PZT пленок, имеет большое значение для оптимизации свойств приборных структур. Таким образом, исследование с нанометровым разрешением электрофизических свойств сегнетоэлектрических PZT пленок с помощью методов АСМ является актуальной задачей.

Тонкие слои high-k диэлектриков [5] являются перспективными средами для применений в современной микроэлектронике. Эти среды используются в качестве подзатворных диэлектриков в полевых транзисторах и постепенно вытесняют традиционные слои SiO2 [5]. Применение high-k диэлектрических слоев позволяет существенно снизить токовые утечки в тонком подзатворном диэлектрике. Кроме того, high-k диэлектрик, содержащий некоторое количество ловушечных зарядовых центров, может представлять интерес как среда для транзисторов с плавающим затвором. Поэтому исследования накопления и удержания зарядов в тонких high-k диэлектрических слоях являются актуальной задачей. Такие исследования возможны только при использовании методов АСМ. Во-первых, с помощью АСМ-зонда можно производить локальную инжекцию зарядов в пленку а, во-вторых, локально с нанометровым разрешением визуализировать и изучать движение инжектированных зарядов со временем [А8].

Цель диссертационной работы состоит в исследовании локальной проводимости и особенностей распределения областей протекания тока, а также пространственного распределения зарядов с нанометровым разрешением методами атомно — силовой микроскопии. Объектами исследования являются компоненты водородных топливных элементов, тонкие сегнетоэлектрические пленки PbZrxTi1-xO3, а также пленки high-k диэлектриков SmScO3. Достижение поставленной цели предполагает решение следующих задач:

  1. Осуществить адаптацию существующих методик АСМ для исследования каждого из предложенных объектов.
  2. Для изучения протонпроводящих мембран и каталитических слоев водородных топливных элементов создать установку для подачи газов H2, O2. Интегрировать ее в существующий стационарный АСМ микроскоп.
  3. Установить влияние дополнительного «стоп-слоя» и концентрации полимера «нафион» в композитных каталитических слоях на интенсивность протекания каталитической реакции и эффективность топливных элементов.
  4. Исследовать структуру и связанные с ней особенности проводимости в поликристаллических и эпитаксиальных сегнетоэлектрических пленках PbZrхTi1-хO3.
  5. Установить влияние направления поляризации в поликристаллических и эпитаксиальных сегнетоэлектрических пленках на процесс протекания через них тока.
  6. Изучить процесс инжекции и движения зарядов в тонких high-k диэлектрических пленках SmScO3. Вычислить коэффициенты диффузии, энергии активации и подвижности инжектированных зарядов.

Научная новизна работы:

Работа содержит ряд новых экспериментальных наблюдений и результатов.

Разработан метод полуконтактной микроскопии сопротивления растекания, позволяющий исследовать проводящие свойства мягких сред.

Показано, что на эффективность топливного элемента влияют:

Нужна помощь в написании автореферата?

Мы - биржа профессиональных авторов (преподавателей и доцентов вузов). Наша система гарантирует сдачу работы к сроку без плагиата. Правки вносим бесплатно.

Подробнее

  • структурное совершенство и однородность проводящих свойств мембраны
  • наличие «стоп-слоя» между проводящей мембраной и каталитическим слоем проводимость композитного   каталитического   слоя    при     продувке водородом, зависящая от процентного содержания полимера «нафион».

Установлено, что   направление   поляризации  в   поликристаллической  и эпитаксиальной PZT пленках влияет на протекание тока принципиально различным образом. В поликристаллической пленке величина протекающего тока больше, когда направления поля и поляризации противоположны друг другу, а в эпитаксиальной пленке, наоборот, значение тока больше, когда направления поля и поляризация направлены в одну сторону.

Установлено, что в PZT пленках отклик тока на приложенное смещение демонстрирует длинную релаксацию и зависимость от скорости сканирования, что указывает на емкостную природу тока, обусловленную перезарядкой ловушечных центров.

Впервые изучено поведение заряда, инжектированного в пленку high-k диэлектрика SmScO3. Обнаружено, что время удержания заряда определяется ловушечными центрами в слое, электрической активностью которых можно управлять с помощью отжига.

Для high-k диэлектрика SmScO3 впервые определены значения коэффициентов диффузии, энергии активации и подвижности инжектированных зарядов.

Практическая значимость работы. Важность полученных результатов заключается в том, что методики АСМ, использующие проводящий зонд, такие как микроскопия сопротивления растекания (МСР) и Кельвин-зонд микроскопия, являются эффективными средствами для исследований пространственного распределения токов и зарядов в современных приборных наноструктурах и материалах, используемых в водородной энергетики и микроэлектронике.

  • в работе развита нестандартная методика измерения карт локальной проводимости – полуконтактная микроскопия сопротивления растекания (ПМСР). Такая методика позволяет проводить токовые измерения на «мягких» проводящих объектах с выраженным рельефом, не повреждая их.
  • Для протонпроводящих мембран, используемых в современных топливных элементах, метод ПМСР позволил с нанометровым разрешением установить их структурное совершенство и проводимость, соотношение между которыми вносят существенный вклад в эффективность всего ТЭ.
  • Кроме того, для исследуемого топливного элемента установлено, что его максимальная эффективность достигается при концентрации полимера «нафион» 32% в каталитических слоях.

При изготовлении протонпроводящих мембран поливной технологией, применение метода ПМСР помогло установить влияние дополнительного «стоп-слоя» между каталитическим слоем и нанесенной сверху мембраной. Установлено, что наличие «стоп-слоя» обеспечивает более эффективное использование Pt катализатора.

Все эти экспериментальные данные позволяют оптимизировать работу воздушно-водородного топливного элемента в целом.

  • Метод микроскопии сопротивления растекания позволил визуализировать с нанометровым разрешением области токовых утечек в PZT пленках. Обнаруженная поляризационная зависимость токов в PZT пленках позволяет оптимизировать и учесть исходное направление поляризации при считывании информации в устройствах СЭ-памяти.
  • Методы АСМ позволили установить взаимосвязь температуры послеростового отжига тонких high-k диэлектрических пленок SmScO3 с особенностями их структуры и временем удержания заряда. Впервые рассчитаны значения коэффициентов диффузий, энергии активации и подвижности зарядов для тонких high-k диэлектрических пленок SmScO3. Полученные результаты необходимо учитывать при построении приборных наноструктур на базе high-k диэлектрических пленок SmScO3.

Научные положения, выносимые на защиту:

  1. Изучение локальной проводимости полимерных сред без их повреждения осуществляется с помощью разработанного метода полуконтактной микроскопии сопротивления растекания.
  2. Эффективность воздушно – водородных топливных элементов зависит от количества полимера «нафион» в каталитическом слое и достигает максимального значения при его концентрации 32%.
  3. Направление поляризации сегнетоэлектрических пленок PbZrxTi1-xO3 влияет на протекающий через них ток. В эпитаксиальной пленке ток наибольший, когда направления электрического поля и поляризации совпадают, в поликристаллической пленке ток наибольший, когда направления электрического поля и поляризации противоположны, что обусловлено перезарядкой ловушек.
  4. Отжиг тонких high-k пленок SmScO3 при 900оС приводит к формированию на их поверхности кристаллических областей. В этих областях время удержания инжектированного заряда существенно превосходит время удержания заряда в аморфных областях.
  5. Основным механизмом движения зарядов в слоях high-k диэлектрика SmScO3 является их диффузия вдоль поверхности слоя. Для пленок SmScOопределены характерные значения коэффициентов диффузии, энергии активации и подвижности носителей.

Апробация работы. Основные результаты работы были представлены и обсуждались на следующих всероссийских и международных конференциях и симпозиумах: «Международная зимняя школа по физике полупроводников» (1-5 марта 2007, г. Зеленогорск), «Одиннадцатая Всероссийская Молодежная конференция по физике полупроводников и наноструктур, полупроводниковой опто-   и   наноэлектронике»   (30   ноября-4   декабря   2009, Санкт-Петербург), «Аморфные и микрокристаллические полупроводники» (28 июня-1 июля 2010, Санкт-Петербург), «Нанофизика и наноэлектроника» (14-18 марта 2011, Нижний Новгород), «XIX Всероссийская конференция по физике сегнетоэлектриков» (ВКС-XIX) (20-23 июня 2011, Москва), «ФизикА.СПб» (26-27 октября 2011, Санкт-Петербург), 21th International Symposium

«Nanostructures: physics and technology» (24-28 June 2013, Saint Petersburg), International conference «Piezoresponse Force Microscopy and Nanoscale Phenomena in Polar Materials», International youth conference «Functional imaging of nanomaterials» (PFM-2014) (14-17 July 2014, Ekaterinburg), «Всероссийская конференция по физике сегнетоэлектриков» (ВКС-ХХ) (18-22 августа, 2014 Красноярск), «MRS-2014» (30 ноября-5 декабря 2014, Бостон, США), «XIX Российский симпозиум по растровой электронной микроскопии и аналитическим методам исследования твердых тел» (РЭМ — 2015) (1-4 июня 2015, Москва), «XII российская конференция по физике полупроводников» (Полупроводники 2015) (21-25 сентября 2015, Ершово), Пятая международная конференция «Современные нанотехнологии и нанофотоника для науки и производства» (12 — 15 ноября 2016, Суздаль).

Публикации. По материалам диссертации ОПУБЛИКОВАНО 24 печатные работы, из них 13 в материалах международных и всероссийских конференций и 11 печатных работ в рецензируемых научных журналах, рекомендованных действующим перечнем ВАК. Список этих работ [A1-A11] представлен в конце автореферата. Также результаты исследований, представленные в работах [А1] и [А2], входят в состав 9 главы в книжке [3].

Личный вклад автора. Все результаты, представленные в работе, получены соискателем лично или совместно с соавторами. Обсуждение полученных результатов и последующее написание публикаций происходило при непосредственном участии соискателя.

Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, 4-х глав, заключения и списка цитируемой литературы. Диссертация представлена на 140 страницах, включая 45 рисунков, 7 таблиц. В списке цитированной литературы 163 наименования.

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении обоснована актуальность темы исследований, сформулирована общая цель и основные задачи работы, ее новизна, практическая значимость. Изложены основные положения, выносимые на защиту, отражен личный вклад автора, а также кратко представлена структура диссертации.

Первая глава диссертации содержит описание методик АСМ. В первом параграфе (п.1.1) дано описание основных элементов АСМ: зонд, пьезосканер, оптическая система детектирования изгибов кантилевера. Во втором параграфе (п.1.2) подробно рассмотрены основные методы АСМ: контактный, полуконтактный и бесконтактный режимы. Отдельно рассмотрены: 1) метод Кельвин-зонд микроскопии, который регистрирует потенциал поверхности; 2) метод контактной микроскопии сопротивления растекания (МСР), позволяющей изучать особенности проводимости сколов гетероструктур a-Si/c- Si; 3) метод полуконтактной микроскопии сопротивления (ПМСР), позволяющей детектировать вариации распределения токов на «мягких» развитых поверхностях. Особенность метода ПМСР заключается в том, что измерение тока происходит в самой нижней точке колебаний кантилевера, что позволяет уменьшить силу воздействия зонда на поверхность. В третьем параграфе (п.1.3) представлено краткое описание приборов, используемых в работе.

Вторая глава посвящена изучению особенностей в проводимости воздушно- водородных топливных элементов (ТЭ) с помощью разработанного метода полуконтактной микроскопии сопротивления растекания. В начале главы (п.2.1) представлены простейшая схема работы ТЭ и литературный обзор, в    которого приведены АСМ исследования схожих топливных  элементов. В следующем параграфе (п.2.3) представлены   результаты исследований ПМСР методикой проводящих свойств каталитических слоев при продувке мембраны водородом (рис. 1). Белые пятна на рис. 2a соответствуют участкам поверхности с электронной проводимостью платиновых или углеродных  частиц.  Измеренное среднее значение тока протекающего через каталитический слой при продувке воздухом составляет IB ≈ 40 нА. При продувке водородом наибольший вклад в общую проводимость вносят области, с протонной проводимостью (светлые области на рис. 2б), которые занимают более 95% всей поверхности. Измеренное среднее значение тока при продувке водородом вырастает до IH2 ≈ 120 нА. Относительное изменение значения тока при пропускании водорода относительно потока воздуха IH2/Iв при разных значения концентрации полимера мафиона в каталитическом слое представлено на рис. 3с. Видно, что наибольшей величине IH2/Iв соответствует концентрация полимера 32%. При этом плотность мощности ТЭ достигает наибольшего значения (0.6 Вт/см2) [6].

В (п. 2.3, часть III) представлены результаты эксперимента, в котором путем измерения ВАХ исследовалось влияние «стоп-слоя» на эффективность работы ТЭ. Появление этого слоя обусловлено разработкой новой поливной технологии, в рамках которой мембрана (смесь полимера и растворителя) наносится поверх каталитического слоя. Установлено, что «стоп-слой» не дает просочиться материалу мембраны в каталитический слой и, тем самым, увеличивает эффективную работу Pt каталитических центров. В заключение (п. 2.4) сформулированы выводы исследований компонентов воздушно- водородных топливных элементов.

Нужна помощь в написании автореферата?

Мы - биржа профессиональных авторов (преподавателей и доцентов вузов). Наша система гарантирует сдачу работы к сроку без плагиата. Правки вносим бесплатно.

Цена автореферата

В третьей главе приводятся результаты исследования тонких сегнетоэлектрических пленок PbZrxTi1-xO3 (PZT) с помощью МСР. В начале главы (п.3.1) кратко описаны основные характеристики сегнетоэлектриков и обсуждается проблема токов утечек и особенностей поляризационной зависимости в тонких PZT пленках. В параграфе 3.2 дано описание объектов исследования: поликристаллическая PbZr0.45Ti0.55O3 и эпитаксиальная PbZr0.52Ti0.48O3 пленки толщиной 100 и 210 нм, соответственно. Параграф 3.3 включает в себя результаты исследований процессов протекания тока в тонких PZT пленках. Обнаружено (п. 3.3.1), что в поликристаллической пленке ток течет по границам зерен (рис. 3a). На рис. 3a ясно видны непроводящие зерна (темные области внутри белых) и проводящие межзеренные границы (белые области). Повышенная проводимость границ зерен связана с выделением на  них свинца и последующим образованием полупроводниковой фазы PbO [7].

В эпитаксиальной PZT пленке наблюдается однородная проводимость (светлая область в центре кадра на рис. 3b), где подавалось напряжение. Это указывает на то, что ток течет по всему объему пленки (п. 3.3.2).

Для  поликристаллической и эпитаксиальной пленок экспериментально установлена принципиальная разница в поляризационной зависимости тока. Так, ток в поликристаллической пленке больше в том случае, когда смещение и поляризация направлены противоположно друг другу и меньше, когда их направления совпадают. Кроме того, на одиночных зернах поликристаллической пленки были обнаружены пики тока в ВАХ, которые связаны с переполяризацией доменов вблизи значений коэрцитивного поля. На основе этих данных рассчитаны значения коэрцитивного поля отдельных зерен.

Для эпитаксиальной пленки, однако, наблюдается обратная зависимость (рис. 4c) – ток больше в том случае, когда смещение и поляризация направлены в одну строну. Эпитаксиальная пленка PZT характеризуется большой ~1019— 1020 см-3 [8] концентрацией примесных центров (ловушек) донорного и акцепторного типа. Наблюдаемая поляризационная зависимость тока в эпитаксиальной пленке оказывается аналогичной зависимости фототока от направления поляризации и может быть связана с несимметричным потенциалом этих примесных центров в присутствии поляризации, что в свою очередь, приводит к уменьшению энергии ионизации примеси и увеличению подвижности носителей в направлении поляризации. В результате ток, протекающий в направлении поляризации, оказывается больше, чем противоположном направлении (рис. 4c).

В п. 3.3 также исследовались отклики тока пленок при подаче ступеньки напряжения от -10В до +10В. Для поликристаллической PZT пленки возникающий импульсный отклик тока, затухает за время порядка нескольких десятков секунд (рис. 5a). Это время намного больше, чем время, связанное с переключением сегнетоэлектрических доменов, составляющее наносекунды. Столь длительные времена релаксации тока указывают на то, что этот ток не связан напрямую с переполяризацией доменов. Поэтому можно предположить, что этот ток должен быть связан с перезарядкой глубоких уровней, причем уровни должны быть расположены там, где есть поляризационный заряд, тока в поликристаллической PZT пленке. Природа этого тока обусловлена перезарядкой ловушек (глубоких уровней), вовлеченных в экранирование поляризационного заряда и расположенных на границах зерен в поликристаллической PZT пленке.

Для эпитаксиальной пленки также установлено (п. 3.3.2, часть III), что импульсный токовый отклик затухает за время порядка сотен секунд и средний ток <I> пропорционален dU/dt. Эти экспериментальные данные указывают на то, что протекающий через эпитаксиальную пленку ток, также как и в поликристаллической пленке, имеет емкостной характер и связан не с переключением доменов, а с перезарядкорй ловушечных центров, расположенных в объеме эпитаксиальной пленки.

Таким образом, показано, что (i) ток в поликристаллической PZT пленке течет по границам зерен, а эпитаксиальной пленке равномерно по объему, (ii) релаксационный ток имеет емкостную природу и обусловлен перезарядкой ловушек, (iii) поляризационная зависимость тока принципиально различается для поликристаллической и эпитаксиальной PZT пленок.

Четвертая глава посвящена исследованию тонких пленок high-k диэлектрика SmScO3. В первом параграфе (п.4.1) представлен обзор используемых и наиболее изученных high-k материалов, а также обсуждается роль методов АСМ в исследованиях этих материалов. Привлекательность high- k материалов для микроэлектроники связана с тем, что вследствие высокого значения диэлектрической проницаемости (e), они могут использоваться, например, в качестве подзатворного диэлектрике МОП структур вместо слоев оксида или оксинитрида кремния. Исследуемые тонкие пленки SmScO3 обладают   достаточно   высоким   значением   диэлектрической проницаемости e~30. Применение метода Кельвин-зонд микроскопии диагностики позволяет визуализировать поведение зарядов внутри слоя SmScO3 с (п. 4.2). В  параграфе дано описание объектов исследования: пленки SmScO3 толщиной 12 нм, отожженные при 700оС (S700), 800оС (S800), 900оС (S900). В качестве референсного образца исследовалась неотожженная пленка (S0).

Исследования, изложенные в (п. 4.3), показывают, что отжиг при 900оС приводит к появлению на поверхности пленки кристаллической фазы, которая проявляется в образовании ограненных областей. Примерно одинаковая форма и размеры этих областей указывают на изображение пленки S900. Пунктир подчеркивает существование огранки кристаллических областей. зародышевый механизм кристаллизации с последующим распространением фронта кристаллизации во всех направлениях.

В параграфе 4.3 дано описание экспериментальных результатов по инжекции зарядов в тонкие пленки SmScO3. Используя АСМ- зонд в качестве верхнего электрода и подавая на него напряжение 3-5 Вольт в течение нескольких секунд, в пленки инжектируется заряд. Затем он визуализировался         методом  Кельвин-зонд микроскопии, и отслеживалось движение зарядов вдоль поверхности. В начальный период времени после инжекции заряды локализованы в малой области и основным механизмом движения зарядов является их дрейф под действием электрического поля (Е) (j=mnЕ, j — дрейфовый ток, m — подвижность и n – концентрация зарядов). По мере разбегания, действие электрического поля ослабевает, зарядовое пятно становится шире, и движение зарядов

подчиняется диффузионному механизму (j=-DÑn, D – коэффициент диффузии). В этом случае изменение полуширины зарядового пятна L со времени описывается выражением: L2(t)~Dt. В параграфе 4.3.2 экспериментально было установлено, что наблюдаемое поведение инжектированных в слой SmScO3 зарядов подчиняются, главным образом, диффузионному механизму. Процессы разбегания заряда, обусловленные дрейфом в электрическом поле, оказываются слишком быстрыми для их визуализации.

коэффициентов диффузии, которые для кристаллической области пленки S900 имеют значение D900=0.009*10-11 см2/сек., для аморфной пленки (образец S0) при той же температуре значение коэффициента диффузии D0 составляет 0.4*10-11 см2/сек. Для образцов S700 и S800 наблюдались «промежуточные» значения в диапазоне от 0.04*10-11 см2/сек. до 0.05*10-11 см2/сек.

Нужна помощь в написании автореферата?

Мы - биржа профессиональных авторов (преподавателей и доцентов вузов). Наша система гарантирует сдачу работы к сроку без плагиата. Правки вносим бесплатно.

Цена автореферата

кристаллических участков пленки SmScO3и 0.9 эВ для аморфных. Для образцов S700 и S800 значение энергии активации Еа ~ 0.6 эВ. Измеренная величина Еа представляет собой характерную энергию, которую необходимо приобрести инжектированным зарядам для перемещения от одного ловушечного центра к другому.

Исходя из измеренных значений коэффициентов диффузии, с помощью соотношения (m=D/kBT) можно оценить величину подвижности зарядов µ. Для пленок S900 и S0 µ » 0.3*10-11см2/эВ*сек. и µ » 13*10-11 см2/эВ*сек., соответственно.

После инжекции зарядов их дальнейшее разбегание может осуществляться по поверхности (латеральное разбегание) или вглубь подложки. В эксперименте эти процессы можно различить следующим образом. При локальном разбегании количество регистрируемых зарядов Q(t) сохраняется со временем, при уходе зарядов в подложку Q(t) уменьшается. Для оценки Q(t) использовалась формула Q ≈ (e+1)j0L2/4d [9]. Из графика на рис.7c видно, что при температуре образца T= 90 оС измеряемое количество зарядов за период времени 100 мин. уменьшилось всего лишь на 5%. Это означает, что уход заряда в подложку мал, и основное движение зарядов происходит вдоль поверхности слоя. Если предположить, что каждый ловушечный центр может захватить не более одного электрона, то можно оценить плотность ловушечных центров в диэлектрическом слое n ~ 2*1019 см-3 Среднее расстояние между ловушечными центрами r при этом составляет (r=n -1/3) примерно 3 нм.

В параграфе 4.3.3 выполнен анализ профилей зарядовых областей в начальный момент времени (через три минуты после инжекции (рис. 8a) и через

30 минут (рис. 8b) для аморфных и кристаллических участков пленки. За одинаковый временной промежуток потенциал зарядовых пятен в своем максимуме φ0 для этих участков ослабевает с различной скоростью. Так за 30 минут амплитуда зарядового пятна в кристаллической области пленки S900 уменьшилась всего лишь на 7%, а для пленки S0 – на 80%. Аналогичное поведение наблюдалось и при повышенных температурах образца вплоть до 120оС. Для образцов S700 и S800 за те же 30 минут потенциал зарядовых пятен уменьшился примерно на 20%. Характерные времена ослабления потенциала зарядового пятна для образцов S0 и S900 составили, соответственно, величины: 28 и 260 минут.

Таким образом, установлено, что отжиг принципиально влияет на стабильность зарядовых областей в диэлектрических пленках SmScO3. Время удержания заряда внутри диэлектрического слоя максимально для кристаллических областей пленки, отожженной при 9000С и минимально для аморфной неотожженной пленки. Показано, что в рамках развитого подхода есть возможность проводить количественные оценки полного числа носителей в зарядовом пятне. Показано, что полный заряд в тонких пленках SmScO3 может сохраняться в течение нескольких часов и основным механизмом движения зарядов в пленке является их туннелирование по ловушечным центрам вдоль слоя. Вычисленные значения коэффициентов диффузии D, энергии активации Еа и подвижности носителей µ оказались минимальны для кристаллических областей, что указывают на то, что латеральное движение зарядов вдоль слоя сильнее всего подавлено именно в этих кристаллических областях. Для практических приложений может представлять интерес пленка, аналогичная S900, подвергнутая более интенсивному отжигу и полностью кристаллизовавшаяся.

В заключении сформулированы основные результаты работы.

Разработан метод полуконтактной микроскопии сопротивления растекания.

Разработанный метод позволил получить данные:

  • о распределении электронной и протонной компонент протекающего тока в каталитических слоях воздушно-водородных топливных элементов при пропускании через них потоков воздуха и водорода
  • о влиянии «стоп-слоя» на эффективность всего топливного элемента

Установлено, что плотность мощности исследуемых водородных топливных элементов достигает своего максимального значения при концентрации в каталитическом слое полимера «нафион» 32%.

Показано, что зависимость значения протекающих токов от направления поляризации различна для поликристаллической и эпитаксиальной сегнетоэлектрических пленок Pb(ZrxTi1-x)O3.

Протекающие в пленках Pb(ZrxTi1-x)O3 токи, демонстрируют одинаковый емкостной характер, обусловленный перезарядкой ловушек.

Предложен АСМ-способ определения коэрцитивных полей одиночных зерен, основанный на регистрации положения пиков тока, возникающих в ВАХ вблизи коэрцитивного поля, для поликристаллической пленки с проводящими границами зерен.

Установлено, что высокотемпературный отжиг ведет к образованию кристаллических областей на поверхности high-k диэлектрической пленки SmScO3 и к увеличению времени жизни зарядов, инжектированных в эту пленку.

Установлено, что в пленках SmScO3 основным механизмом движения зарядов является их туннелирование между ловушечными центрами вдоль поверхности пленки.

Впервые, используя АСМ данные, численно были определены значения коэффициентов диффузии (D), энергии активации (Ea) и подвижности (m) для тонких пленок SmScO3. Наименьшие значения соответствуют кристаллической области пленки, отожженной при 900оС, а наибольшие – аморфной пленке без отжига.

Публикации автора по теме диссертации:

А1. Анкудинов А.В., Гущина Е.В., Гуревич С.А., Кожевин В.М., Горохов М.В., Коньков О.И., Терукова Е.Е., Титков А.Н., Атомно-силовая микроскопия компонентов топливных элементов // Альтернативная энергетика и экология. – 2008. – Т. 10. – стр. 30-35.
А2. Анкудинов А.В., Глебова Н.В., Гущина Е.В., Нечитайлов А.А., Терукова Е.Е., Боброва П.П., Тимофеев С.В., Сканирующая электронная и атомно- силовая микроскопия поливных протонпроводящих мембран микротопливных элементов // Альтернативная энергетика и экология. – 2008. – Т. 10. – стр. 79-82.

Нужна помощь в написании автореферата?

Мы - биржа профессиональных авторов (преподавателей и доцентов вузов). Наша система гарантирует сдачу работы к сроку без плагиата. Правки вносим бесплатно.

Цена автореферата

А3. Maslova O.A., Alvarez J., Gushchina E.V., Favre W., Gueunier-Farret M.E., Gudovskikh A.S., Ankudinov A.V., Terukov E.I., Kleider J.P., Observation by conductive-probe atomic force microscopy of strongly inverted surface layers at the hydrogenated amorphous silicon/crystalline silicon heterojunctions // Appl. Phys. Lett. – 2010. – V. 97(25). – P.252110.
А4. Kleider J.P., Alvarez J., Ankudinov A.V., Gudovskikh A.S., Gushchina E.V., Labrune M., Maslova O.A., Favr W., Gueunier-Farret M.E., Cabarrocas P.Rl., Terukov E.I., Characterization of silicon heterojunctions for solar cells // Nanoscale Res. Lett. – 2011. – V. 6(1). – P. 152.
А5. Delimova L.A., Yuferev V.S., Ankudinov A.V., Gushchina E.V., Grekhov I.V., Polarization dependence and relaxation of the current in polycrystalline ferroelectric Pb(ZrTi)O3 film // Mater. Res. Soc. Symp. Proc. – 2011. – V. 1292.
– Pp. 0272-9172.
А6. Гущина E.B., Анкудинов А.В., Делимова Л.А., Юферев В.С., Грехов И.В., Микроскопия сопротивления растекания поликристаллических и монокристаллических сегнетоэлектрических пленок // ФТТ. – 2012. – Т. 54(5). – стр. 944-946.
А7. Алексеев П.А., Дунаевский М.С., Гущина Е.В., Ozben E. D., Lahderanta E., Титков А.Н., Поведение локально инжектированных зарядов в нанотонких диэлектрических слоях LaScO3 на Si подложке // Письма ЖТФ. – 2013.– Т. 39(9). – стр. 47-55.
А8. Гущина E.B., Дунаевский М.С., Алексеев П.А., Ozben E.D., Макаренко И.В., Титков А.Н., Поведение локально инжектированных зарядов в нано тонких слоях high-k диэлектрика SmScO3 // ЖТФ. – 2014. – Т. 84(10). – стр. 122-126.
А9. Делимова Л.А, Гущина E.B., Юферев В.С., Грехов И.В., Исследование поляризационной зависимости переходного тока в поликристаллических и эпитаксиальных тонких пленках Pb(Zr,Ti)O3 // ФТТ. – 2014. – Т. 56(12). – Pp. 2366-2375.
А10. Delimova L.A., Gushchina E.V., Yuferev V.S., Grekhov I.V., Seregin D.S., Vorotilov K.A., Sigov A.S., Electrophysical Properties of Integrated Ferroelectric Capacitors Based on Sol-Gel PZT films // Ferroelectrics. – 2015. – V. 484 (1). – Pp. 32-42.
А11. Делимова Л.А., Гущина E.B., Юферев В.С., Ратников В.В., Зайцева Н.В., Шаренкова Н.В., Серегин Д.С., Воротилов К.А., Сигов А.С. Особенности электрических характеристик элементов сегнетоэлектрической памяти на основе PZT-пленок // Известия ВУЗов. Физика. – 2015. – Т. 58(9). – стр. 88- 92.

Цитируемая литература:

[1] Bhushan B., Nanotribology and Nanomechanics, Springer-Verlag Berlin Heidelberg, Printed in Germany. – 2008. – P. 1530.
[2] Миронов В.Л., Основы сканирующей зондовой микроскопии, Учебное пособие. – Нижний Новгород. – 2004. – 110 с.

[3] Карпова С.С., Компан М.Е., Максимов А.И. Основы водородной энергетики
/ под ред. В.А. Мошникова, Е.И. Терукова. 2-е изд.– СПб.: изд-во СПбГЭТУ «ЛЭТИ», 2010. – 294 с.
[4] Scott J.F., Ferroelectric memories. Adv. Microelectron. Ser. /Eds K. Itoh, T. Sakurai. Heidelberg–Berlin «Springer-Verlag». – 2006. – 264 p.
[5] Перевалов Т.В., Гриценко В.А. Применение и электронная структура диэлектриков с высокой диэлектрической проницаемостью // УФН. – 2010.
– T.180. – № 6. – С. 587-603.
[6] Qi. Ar., Kaufman Z., Low Pt loading high performance cathodes for PEM fuel cells // Journal of Power Sources. – 2003. – V. 113. – P. 37–43.
[7] Lee K, Ku J.-M., Cho C.-R., Lee Y.K., Shin S., Park Y. Metall-organic cemical vapor deposition of Pb(ZrxTi1-x)O3 thin films for high-density ferroelectric random access memory application // J. of Semicond. Technology and Science. – 2002. – V. 2 (3). – Pp.205-212.
[8] Takashi N., Yoichuro M., Interface Effects on Fatigue Properties of Pt/PZT/Pt Thin Film Capacitors // IEEJ Transactions on Fundamentals and Materials. – 2006. – V. 126 (8). – Pp. 821-829.
[9] Dunaevskiy M.S., Alekseev P.A., P. Girard, Lahderanta E., Lashkul A., Titkov
A. N., Kelvin probe force gradient microscopy of charge dissipation in nano thin dielectric layers // J.Appl.Phys. – 2011. – V. 110. – P. 084304.

Средняя оценка 0 / 5. Количество оценок: 0

Поставьте оценку первым.

Сожалеем, что вы поставили низкую оценку!

Позвольте нам стать лучше!

Расскажите, как нам стать лучше?

617

Закажите такую же работу

Не отобразилась форма расчета стоимости? Переходи по ссылке